徐志摩像罗素一样，把爱视为生命的精华，认为爱是实现生命的唯一途径，人生至宝是情爱交感。他说：“我将于茫茫人海中访我灵魂惟一之伴侣；得之，我幸；不得，我命，如此而已。”志摩的好友温源宁说：“他爱的不是这一个女人或者那一个女人，而只是在一个女人容貌、声音里见出他理想美人的反映来。也许有女子以为志摩曾经爱过她，实则他仅仅爱着他自己内在的、理想的、美的幻象。即使是那个理想淡薄的影子，他也是爱的。他在许多神座之前烧香，并不是不专一，反而是他对理想美人之专一。”

1915年10月29日，徐志摩被父亲从北京召回，与16岁的张幼仪完婚。张家是望族，幼仪的几个哥哥都是当时中国政商界的要人。张幼仪个性沉默坚毅，擅于理财，加上出身名门，是传统世家的理想媳妇，但在年轻热情的徐志摩眼中，却不免呆板无趣。尤其在他受了西方思想的影响，并爱上林徽因以后，更觉得这段父母之命的婚姻形同枷锁。两人离婚后，徐家二老将她收为义女。张幼仪在徐志摩过世后多年中一直孀居，抚养儿子徐积锴。1953年，她在香港再婚，后来移居美国，1988年去世。

徐志摩写诗是因爱上林徽因而起的。林徽因是北洋政府司法总长林长民的长女，她不仅貌美如花、性情活泼，而且多才多艺。1922年春天，徐林二人在伦敦邂逅，开始了一段刻骨铭心的恋情。然而，虽经徐志摩百般努力，这段情缘最终还是没有结果。林徽因后来嫁给了梁启超的长子、著名建筑学家梁思成。她对徐志摩则另有一种情谊，在徐志摩去世四年后，写了《别丢掉》一诗作为追忆。1955年，林徽因在北京病逝。

社交名媛陆小曼与徐志摩相识时已经是有夫之妇，他们的爱情遭到来自家庭和社会的非议。1926年8月14日，两人历尽情感波折，终于结成连理。但婚礼上，徐志摩的恩师兼证婚人梁启超却当着满堂的鸿儒群贤、仕女名媛，痛斥志摩：“性情浮躁，所以在学问上面没有成就；你这个人用情不专，以至离婚再娶。以后务要痛改前非，重新做人！陆小曼，你要尽妇道之责，今后不可妨害徐志摩的事业。”婚后，陆小曼不改奢华习性，徐志摩拼命工作，到处兼职，所得不少，却仍不够陆小曼花销，两人的感情亮起红灯。陆小曼又名“眉”，志摩便把情爱日记叫作《爱眉小扎》，意为记录因爱陆小曼而迸发流泻出的爱的语言。他认为灵魂的相互结合，伟大的相互奉献，才是人间最美的时刻。